陶弘景既然得到了符篆的秘诀，认为仙丹是可以炼成的，但苦于没有药物。于是梁武帝赐给他黄金、朱砂、曾青、雄黄等。陶弘景合成了飞丹，颜色如霜雪，服用后身体变得轻盈。粱武帝服了飞丹有效果，就更加敬重陶弘景了。每次收到陶弘景的信，都要洗手焚香，虔诚地接受。梁武帝让陶弘景编订年历，年历中在己巳年加上红点，其实，太清三年。两度曾经手诏陶弘景进京，赐给他鹿皮巾。后来也多次以礼征聘，但陶弘景都不应召，仅画了一幅《两牛图》作答：一头牛散放在水草间，一头牛戴着金笼头，前面有人用绳牵着，后面有人用棍赶着。梁武帝笑着说：“这个人无所不可为，他想效法自由自在在泥中拖着尾巴的乌龟了，有怎么会有被征召可能。”国家每有吉凶征讨一类的大事，朝廷没有不去他那里咨询的。
一个月中常常与朝廷有书信往来好几次。当时人称为山中宰相。皇帝及太子以及王公显贵都相继去拜访他，赠送东西从来没有间断过。但陶弘景也多半不接受，即使有留下来的也是救济别人。
梁武帝天监四年，陶弘景移居到积金东涧。陶弘景擅长道家辟谷导引的方术．自从隐居四十余年以来，虽然年过八十，但容貌看起来就像壮年人一样。仙书上说：“眼眶方形的人可以活干岁。”陶弘景晚年一双眼有时成方形。他曾经梦见佛祖给他授菩提记，命名他为胜力菩萨。于是陶弘景到郧县阿育工塔下发下誓愿，受佛教五大戒律的约束。后来梁简文帝出任南徐州刺史时，敬慕他的风采品行，请他到后堂，简文帝穿着便服戴葛巾与陶弘景相见，在和简文帝谈论了数天，陶弘景才离去，简文帝对陶弘景十分的敬仰。梁武帝天监年问，陶弘景献丹药给武帝。中大通初年，陶弘景又进献了两把刀，一个叫善胜，一个叫威胜，都是稀世珍宝。
陶弘景没有患病，但自己知道将要死去，预先算定了死期，并作了《告逝诗》o梁武帝大同二年，陶弘景逝世，时年八十一岁。陶弘景死后尸体颜色不变，屈伸仍然像活人一样，香气几日不散，弥漫满山。他留下遗书说：“死后不用沐浴，也不用安排灵床，只要铺两张草席在地上，仍穿生前的旧衣服，上面再加绢制的上下衣裳以及套袖、帽子、头巾、法衣等，左肘间放录铃，右肘边放药铃，佩符缠在左腋下，绕着腰，打成结并系在身前，钗一张符图在头发上，全身用大袈裟覆盖蒙住头和脚，冥器中要有车马。祭奠时和尚和道士都在门里，和尚在左边，道士在右边。一百天内夜晚要点长明灯，白天要燃香火。”弟子们遵命照办。皇帝下诏赠头和脚太中大夫，谥号为贞白先生。
当初，陶弘景的母亲梦见一条青龙没有尾巴独自升天而去，陶弘景果然没有娶妻也没有儿子。堂兄把自己的儿子陶松乔过继给陶弘景作子嗣。陶弘景著有《学苑》百卷《孝经》、《论语集注》、《帝代年历》《本草集注》、《效验方：》、《肘后百一方》、《古今州郡记》、《图像集要》以及《玉匮记》、《七曜新旧术疏》、《占候》、《合丹法式》，这些都是秘藏不传世的，还有已经开始撰写而没有完成的十部书，只有他的弟子得到了。
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