辛丑年二月三日，皇帝病重，医生说已经摸不到脉搏了。皇后不知所措，召见耶律楚材询问，他回答说：“如今任用官员不当，有钱的可以用钱买到官爵，犯了罪也能获免，监狱罩关押着许多无辜的人。古代曾经有人因为说了一句正确的话，而使火星退避的故事，请赦免全国所有的囚犯。”皇后立即就要实行，耶律楚材说：“必须是皇帝的命令才行。”过了一会，皇帝有点清醒，丁足入内奏报，请求大赦，皇帝已经不能说话了，点头表示同意。当人夜里，医生又摸到脉搏了，正好是宣读大赦诏书的时候，第二天，皇帝的病就好了。冬大十一月四日，皇帝将要外出狩猎，耶律楚材用太乙数进行推算，屡次劝诫不可以外出狩猎，左右大臣们都说：“不骑马打猎，没有什么可玩的。”狩猎五天后，皇帝就在狩猎的地方去世厂。皇后乃马真氏临朝听政，她提拔信任奸邪小人，朝政十分混乱。奥鲁刺合蛮因为富有而得以掌握朝政，朝臣们都惧怕和奉承他。耶律楚材在朝廷上当面和他抗争，说别人不敢说的话，人们都认为他的处境很危险。
癸卯年五月，火星侵犯了房宿，耶律楚材上奏说：“当会出现令人警扰的事，但结果不会有仆么变故。”过了不久，朝廷用兵，事情来得很突然，皇后于是下令分发甲胄挑选心腹之人，甚至想要西迁以避开敌军。耶律楚材进言说：“朝廷是国家的根本，根本一动摇，全国将会大乱。臣观察天象，肯定不会有祸患。”几天后，事情便平定了。皂后将加盖御宝的空白纸给了奥都刺合蛮，让他自行填写使用。耶律楚材说：“国家是先帝的国家。朝廷自有制度'．如今想要扰乱这些制度，臣不敢奉行这个诏令。”此事于是作罢。皇后又下达懿旨说：“凡是奥都刺合蛮所陈述的事情，如果史官不记录下来，就砍断他的手。”耶律楚材说：“获国家的朝章制度，先帝都交给老臣，令史参与了什么呢？事情如果合理，自然就应当进行，如果不可行，死都不怕，还怕砍手吗？”皇后不高兴。耶律楚材不停地反驳，以至于大声地说：“老臣侍奉太祖、太宗三十多年，没有做过对不起国家的事，皇后义怎么能无罪就杀死臣下呢！”皇后虽然怨恨他，但因为他是前朝的老功臣，对他是又敬又怕。
甲午年夏天五月，耶律楚材在任上去世，终年五十五岁。皇后表示哀悼，送了许多丧葬费。后来有人诬陷耶律楚材，说他担任宰相的时间长，全国的贡赋有一半都被他侵吞了。皇后命令近臣麻里扎去调查，发现他家中只有琴阮卜余张以及古今书画、金石、生前所作的文章数千卷。至顺元年，文宗赠封耶律楚材为经国议制寅亮佐运功臣、太师、上柱国，追封为懿宁王、谥文正。耶律楚材的儿子是耶律铉、耶律铸。
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