永徽六年，高宗准备废黜王皇后，册立昭仪武氏则天为皇后，召太尉长孙无忌、司空李勣、尚书左仆射于志宁及褚遂良一起商议这事。将要进宫时，褚遂良对长孙无忌等说：“皇上的心意想要废黜皇后，必定议论这件事，褚遂良今天想陈述理由劝谏，你们意见怎么样？”长孙无忌说：“明公必须极力劝谏，无忌请求继续陈述这个意见。”到他们进宫后，高宗难以开口，再三望着长孙无忌对他说：“最大的罪过之中，绝嗣是最严重的。皇后没有子息，昭仪有儿子，现在想立昭仪为皇后，你们认为怎么样？”褚遂良说：“皇后出自名家，先朝的时候所娶，服侍先帝，妇德没有过失。先帝病重，拉着陛下的手，对臣说过这话：‘我好儿子好儿媳妇，现在准备托付给你。’陛下亲耳听到先帝的话，声音犹响在耳边。此后没有听说皇后有过失，恐怕不能废黜。臣今天不敢曲从，上违先帝的命令，特意请陛下再三思考审察。愚臣触犯了圣上的尊严，罪该万死，只愿不辜负先朝的厚恩，哪里还顾性命。”
遂良把上朝时执的手板放到殿前的台阶上，说：“还陛下这个手板。”多次解下头巾叩头流血。高宗大怒，命令带褚遂良出殿。长孙无忌说：“遂良受先朝遗诏为顾命大臣，有罪不施加刑法。”第二天，高宗对李勣说：“册立武昭仪的事，褚遂良固执不肯顺从。褚遂良已经足受先朝遗诏的顾命大臣，事情如果不行，则应当暂且停止。”李勣回答说：“这却是陛下的家事，不适宜问外人。”高宗这才册立昭仪为皇后，降任遂良为潭州都督。显庆二年，转任桂州都督。没有多久，又被贬为爱州刺史，第二年，褚遂良死在任上，终年六十三岁。
褚遂良死后二年多，许敬宗、李义府奏告说长孙无忌阴谋反叛，都是因为褚遂良的煽动，于是追削褚遂良的官爵，把他的子孙发配流放到爱州。弘道元年二月，高宗遗诏把他们放回本郡。神龙元年，武则天遗诏恢复褚遂良及韩瑷的爵位
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